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石墨烯模板化合成超薄金属有机层加速光生电子传输助力二氧化碳光还原

来源:石墨烯联盟|

发表时间:2021-03-08

点击:3293

当今社会化石燃料的大量消耗造成了日益严重的能源短缺问题。而且,由化石燃料燃烧所排放的二氧化碳是加剧全球温室效应的重要因素之一,对生态环境造成了负面影响。使用太阳光将二氧化碳还原成一氧化碳乃至其它含碳有机物有望改善温室效应,提供了一种可再生能源的生产方式。但惰性二氧化碳分子的活化与还原需要极高的能垒,且该还原体系中可能产生一氧化碳、甲烷、甲醇等众多产物以及竞争性的氢气。构建相应催化体系同时具备高活性与高选择性仍然是一个巨大挑战。


金属有机框架(Metal-organic frameworks, MOFs)是一种空间有序、结构/组成易调、气体吸附能力强的多孔材料,有望成为新一代二氧化碳光还原催化剂。然而大部分已报道的MOF催化剂活性仍有较大提升空间,主要原因是MOF粒径较大,活性位点暴露不足。针对这一尺寸问题,将块材MOF改造成二维超薄金属有机层(Metal-organic layers, MOLs)将能极大提升其催化活性。但目前MOLs的制备具备相当的挑战性,通用性策略较少,大部分需要较为繁琐的合成过程。而使用二维模板或表面活性剂进行MOL的制备有望成为简易通用的合成路线,但在催化过程中残余的模板或表面活性剂可能会阻碍MOL表面的活性位点。因此,合理利用模板法制备高性能MOL催化剂仍是一个显著的挑战。


基于上述背景,天津理工大学新能源研究院的张志明教授课题组与多个学术单位合作,开发了利用氧化石墨烯作为二维模板合成超薄金属有机层的新方法。所得的MOL@GO复合材料能够在可见光催化二氧化碳还原体系中表现出极高的催化活性。12小时内CO产量高达3133 mmol gMOL-1,选择性达到了95%。这一性能表现达到甚至超过大部分已报道的MOF/COF催化剂体系。作者通过稳态/瞬态光谱实验、电化学实验、瞬态光电压、理论计算等多种方法,系统考察了催化机理和光催化过程中的电子传输的路径。证实钴MOL为复合材料中的催化活性中心,石墨烯做为模板并未阻碍催化的进行,更重要的是充当了光敏剂与MOL催化剂之间的电子传输介质,加速光生电子传输,从而达到了优异的光催化性能。作者以往多个工作都是采用MOF分子平台整合催化剂与光敏剂(吸光材料),或者构建催化剂@吸光材料异质结,加速光生电子转移,提高光催化水分解与CO2还原效率。该课题的顺利实施为加速吸光材料与催化剂之间的光生电子转移提供了一个新策略。


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这一成果近期发表在Nature Communications 上,王嘉蔚博士和硕士生乔利真为本文(共同一作)的第一作者,通讯作者为张志明教授。感谢苏州大学康振辉教授在瞬态光电压法测试与分析方面提供的帮助。该工作得到了国家自然科学基金优青项目、面上项目、天津市杰出青年基金等项目支持。

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