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北京理工大学团队在SPs热电子注入效应助力光催化性能研究方面取得突破

来源:新材料在线|

发表时间:2018-03-22

点击:10637

异质界面间的能量传递关键在于精准合成异质界面及能级调控。Surface plasmons (SPs) 热电子注入效应,在清洁能源、环境治理、医学诊疗、量子信息等诸多领域具有重要的应用前景。把具有高效光捕获特性的SPs金属微纳结构与半导体微纳结构相结合,可以提高传统半导体器件的量子效率,其中SPs弛豫产生的热电子是提高器件效率的关键。金属@半导体核壳纳米晶因为最大的异质接触面积及可调的等离子体-激子耦合效应等,已成为当前世界上的研究热点。因为之间的大晶格失配度,采用传统外延生长机理往往产生大量的晶格缺陷或有机杂质,且半导体壳层多为多晶结构,成为能量传递的陷阱。


针对这一科学难题,北京理工大学张加涛研究团队基于水相的可控阳离子交换策略,实现了异质界面精准调控的金属@半导体核壳纳米晶的原位转化非外延制备。以Au@CdS与Au@ZnS核壳纳米晶的合成为例,在核壳纳米棒或者纳米颗粒形貌中,形成了紧密接触的金属-半导体界面结构及具有准单晶特性的半导体壳层。该合成策略可以实现对核壳纳米晶中金属核与半导体壳层各自独立的形貌、尺寸调控。这些独特的界面与结构优势极大提高了金属SPs与半导体激子的耦合性能。


图1 精准合成Au@CdS核壳纳米晶并实现高效的热电子注入效应。


然后与中科院物理所、清华大学、美国加州大学洛杉矶分校、北京航空航天大学等多个单位团队联合攻关在SPs热电子注入效率方面实现了突破根据飞秒中红外瞬态吸收光谱的研究结果、对比实验,结合有限元模拟(FEM)及计算,所合成的Au@CdS核壳纳米晶中热电子从Au的SPs注入CdS导带的效率高达48%。 表明原子级调控的金属-半导体异质界面能有效避免界面缺陷与杂质引起的光生载流子复合。基于以上优异特性,所合成的Au@CdS核壳纳米晶在可见光下表现出高效的光催化产氢性能,其活性比传统方法合成的Au@CdS核壳纳米晶提高了2-3个数量单位,说明该新型合成方法在太阳能转化与利用研究中具有广阔的发展前景。相关成果以“Metal@semiconductor core-shell nanocrystals with atomically organized interfaces for efficient hot electron-mediated photocatalysis”为题在Nano Energy 杂志发表 (Nano Energy 2018, 48, 44-52).


张加涛研究团队围绕半导体纳米异质结构的化学合成及构效关系进行了大量研究。针对精准的异价掺杂问题,建立了膦配位的阳离子交换反应制备掺杂量子点新方法,实现了导电类型/掺杂发光调控、光磁耦合性能,解决了量子点异价掺杂难题,引起国际量子点同行高度评价和跟踪研究;针对大晶格失配下异质界面问题,发展了阳离子交换法合成掺杂/异质界面协同调控的金属/半导体异质纳米晶的方法,揭示其光化学能转换机理,实现了其光催化、光电催化等应用。一作或通讯作者在Nature、Science、Nature Nanotech.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.等期刊发表SCI论文50余篇,受邀专著/章节4部,研究工作他引2200多次。


本研究得到国家自然科学基金(51631001, 21633015,91323301, 51372025, 51702016, 51501010, 21643003)的资助; 本工作也得到了美国亚利桑那州立大学刘景月教授在高分辨TEM 测试方面的支持。在此一并表示感谢。


文献:Metal@semiconductor core-shell nanocrystals with atomically organized interfaces for efficient hot electron-mediated photocatalysis,Nano Energy 2018, 48, 44-52.

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