Angew. Chem. ：基于超分子溶剂超强可回收离子凝胶

离子凝胶继承了离子液体的难挥发性、不可燃性和高热稳定性的优点，有效地解决了水凝胶使用温度范围受限的问题。此外，由于良好的离子导电性和电化学稳定性，离子凝胶已广泛被应用于离子皮肤、柔性可穿戴电子设备以及软机器人等新兴领域。然而大多数离子凝胶的力学性能受共价交联网络的影响很大，溶剂/溶剂和溶剂/聚合物链之间的相互作用通常被忽略。此外有限的断裂伸长率、较差的抗疲劳性能和裂纹扩展敏感等问题需要被解决。

近日，苏州大学严锋教授团队利用卤代金属酸盐离子液体作为溶剂，其中阳离子和配位阴离子形成三维超分子网络，线性聚合物链通过金属配位和氢键与超分子溶剂物理交联，显著增强了溶剂分子与线性聚合物的相互作用，制备出高强度(14.3 MPa)、高韧性(78 MJ m-3)以及高杨氏模量(55 MPa)的离子凝胶，并且有效地分散了载荷下的应力集中，获得了良好的抗疲劳性和高断裂能(198 kJ m-2)。此外，线性聚合物链段和卤代金属酸盐离子液体之间的可逆交联使得离子凝胶的绿色回收和再循环成为可能，仅仅通过水就可以实现。该策略基于多种超分子溶剂和可配位聚合物显示出广泛的适用性。

卤代金属酸盐离子液体的制备及相应离子凝胶(IG和IG-[M]) 的结构示意图。

将1-丁基 -3-甲基咪唑溴化物([Bmim] Br)与无水氯化锌、氯化钙、氯化锆等金属氯化物在50 ℃下混合8 h，制备了卤代金属酸盐离子液体([Bmim][MX])，以[Bmim] Br和([Bmim][MX]作为溶剂分别制备了相应的离子凝胶IG和IG-[M]。在离子凝胶IG中，通过氢键与聚合物链形成均匀的线性网络。在离子凝胶 IG-[M]中，卤代金属离子液体中的超分子网络通过大量的金属配位键和氢键与聚合物链形成动态和可逆的交联，产生可承受10kg 重量的坚韧的离子凝胶网络，并且离子凝胶的绿色回收和再循环可以用水实现。

通过核磁氢谱、红外等分析测试方法以及分子动力学模拟、密度泛函理论模拟计算可以表征出溶剂分子之间以及溶剂与聚合物链之间显著增强的氢键和配位键作用。

金属配位键与氢键的协同作用机理

同时与普通离子液体制备的离子凝胶进行了力学性能方面的对比，证实了三维的超溶剂分子之间通过氢键和配位键形成更为稳定的动态交联网络，显著提高了离子凝胶的强度和韧性。超分子溶剂与线性聚合物链之间动态可逆的非共价交联网络，有效缓解了载荷作用下的应力集中。循环压缩试验中表现出很好的抗疲劳性，在40%应变下循环3000次循环后没有出现明显的应力衰减。

IG-[Zn]离子凝胶的力学性能及与不同离子凝胶的比较

不同凝胶对裂纹扩展的不敏感性及其抗疲劳性能

离子凝胶 IG-[Zn]的自愈合和回收性能

离子凝胶IG-[Zn]的形状记忆和传感性能

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