科学家利用声子色散来对材料晶格热导率进行准确预测

（a）基于声弹性波假设的线性声子色散，(b) 周期性边界条件的正弦声子色散，(c) 晶格驻波(顶部)和行波(底部)。
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晶格热导率会对一些热功能相关材料产生很大的影响，比如一些热管理、热障涂层和热电材料。为了更定量、更经济地了解晶格热导率，许多研究人员在过去的一个世纪中经过不懈的努力最终利用近似声子色散理论建立了一些物理模型。

这些模型大多采用了由Debye在1912年基于声弹性波假设(图1a)所提出的线性声子色散理论，而其它模型要么涉及对声子色散的参数进行拟合，要么缺乏关于声子传输特性的详细方程。Debye的线性声子色散简化了声子输运性质，这也是在上个世纪中最常用的近似方法。此外，Debye的线性色散成功地预测了极低温下热容量的T3依赖性，还预测了在高温下热容量接近了Dulong-Petit极限。然而，由于原子排列上的周期性满足了固体中晶格振动的周期边界条件（图1b），因此它实际上在布里渊边界处产生了晶格驻波（图1c）。但其实这并不满足Born和von Karman(BvK)两位在1912年提出的Debye声弹性波假设，而同年Debye也提出线性色散的理论。

当具有波矢的声子接近布里渊边界（高频声子）时，这会导致周期晶体材料德拜色散的发生显著偏离。当这些声子涉及声子输运时(即在非极低温度下)，Debye色散会高估晶格的热导率，这主要是因为对这些高频声子的群速度进行了过高的估计。以上结论都是在具有数百个已知测量晶格导热系数和必要细节的材料中观察到的，并根据我们的最佳理论知识进行时间和成本效益的模型预测（图2g和h表示存在约40%的平均绝对偏差）。此外，Debye色散也高估了晶格热导率的理论下限，甚至导致我们所测量的晶格热导率低于目前在对几十种材料预测的理论最小值（预测是基于Debye-Cahill模型）。

对Debye-Slack模型(a、d和g)的声子色散(a、b和c)、实测晶格导热系数与预测(d、e和f)以及相应的误差分析(g、h和i)进行了比较，并考虑了晶体固体的周期边界条件(c、g和i)，对Debye-Snyder模型(b、e和h)进行了改进
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本文还考虑了BvK边界条件，揭示了声和光色散的乘积产生了正弦函数。一般情况下，原子间质量在（或力常数）较大的情况下，声色散往往是正弦函数。这种正弦型色散也确实存在于最简单和最复杂的材料中。如果将声色散近似为正弦函数，BvK边界条件随后会将剩余的光支路简化为一系列频率为常数的局域模。虽然第一性原理计算提供更详细的声子色散，但利用第一原理计算既费时又昂贵，因此开发声子色散理论无论是对声子输运进行时间预测还是成本效益预测都具有重要意义。

本项工作还综合了上述声子色散理论，这就可以利用声子和光学声子来对晶格热导率进行更多了解。这种对声子色散的改进显著地提高了在没有任何拟合参数的情况下对固体晶格导热系数进行时间和成本效益预测的准确性（图2c显示平均绝对偏差仅为2.5%左右），因此，提供了一种可以设计具有预期晶格热导率固体的方案。此外，本文还成功地避免了测量到的晶格热导率低于德拜线性色散的理论最小值的现象（如图3所示）。这为当前晶格热导率低于目前的设想的提供了理论可行性，从而推动包括热电材料在内的应用的进一步发展。

测量最小晶格热导率的比较 根据周期边界条件或德拜-卡希尔模型(Debye-Cahill模型)的线性色散建立的色散模型和预测。
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