最新进展：Pd @ NiO-x核/壳结构纳米粒子直接合成高活性H2O2

过氧化氢（H2O2）在现代工业中是一种多用途的化学物质，它广泛应用于许多不同的学科及工业领域。

迄今为止，H2O2在工业上都是通过间接方法制造的，这些方法涉及烷基蒽醌的连续氢化和氧化反应，然而这种多步骤的反应过程是高耗能且高成本的。

与此相反，由原子反应、低能耗和副产品为水的合成反应过程具有显著优势，氢气和氧气直接合成过氧化氢的化学反应被认为是产生过氧化氢的最有效的方法。

到目前为止，直接合成路线主要通过负载Pd基催化剂实现。而由于H2O2的低选择性，这种合成方法也存在一定问题。

尽管人们已经投入了大量的精力研究通过引入第二种金属来构建基于Pd基催化剂，但是从深层表征或理论研究中，对基于Pd催化剂直接生成高性能H2O2的理解仍然是非常有限的。

图为显示对于5wt％Pd @ Ni-3 / TiO 2,5wt％Pd @ NiO-x / TiO 2（x = 1,2,3,4），5wt％的H2O2合成的活性和选择性的示意图。 Pd @ void @ Ni-3 / TiO 2和5wt％Pd / TiO 2 （图片来源：科学中国出版社）

在北京国家科学评论（“核/壳纳米粒子界面的表面工程促进过氧化氢生成”）上发表的新概述中，苏州大学的科学家介绍了直接H2O2生成的最新进展。

共同作者冯永刚、齐绍、黄博龙、张俊波和黄晓青开发了一类具有独特核心@壳界面结构的Pd @ NiO-x纳米粒子，实现了直接合成具有高活性、选择性和稳定性的H2O2。

这些科学家同样从电子和能量的角度来解释这种反应机制。“传统的Pd基催化剂对副反应非常活跃，例如H2O2的分解和氢化以及水的形成，”他们在题为“核/壳纳米粒子界面的表面工程促进过氧化氢生成”的文章中写道。

“人们认为，Pd基催化剂的固有表面性质对直接H2O2合成的选择性和活性至关重要，”他们补充道。“这是因为O-O键断裂的屏障对Pd表面结构很敏感，Pd表面结构是控制H2O2合成和分解活性的关键参数。”

多孔NiO壳的产生有利于暴露Pd活性位点，从而提高H2O2的产率。他们说，“通过调整Pd@NiO-x NPs的组成和反应条件，可以很好地优化H2O2合成的效率，使用5%的Pd@NiO-3/TiO2，表现出最高的生产率（89 mol/（kgcath））和选择性（91%）对H2O2以及良好的稳定性。”

“第一原理模拟进一步揭示了电子和能量观点的机制。”科学家解释说道， “选择性的优越性是通过H-H的自发键断裂和在与Pd表面相连的NiO腔内从O2O到O22-的电荷转移来实现的。”“高选择性和活性使Pd基催化剂成为迄今为止报道的直接H2O2合成的最佳催化剂之一，”他们补充说，“目前的工作报告强调了Pd基催化剂的表面和界面工程对直接H2O2合成的重要性，并在很大程度上增强了活性和选择性。”

文章来源于nanowerk网站，由材料新闻在线团队编译，原文题目：Interfacial engineering core@shell nanoparticles for active and selective direct H2O2 generation