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来源：上海大学|
发表时间：2018-09-04
点击：12272
众所周知，热电材料的载流子浓度是其电-热转换效率的决定性因素之一。然而，热电材料的最佳载流子浓度并不是一个定值，而是随温度而变化。因此，传统的掺杂方式并不能实现热电材料在全工作温区内的载流子浓度优化。近年来的研究表明，含有“动态原子”的化合物往往表现出奇异的电热输运性能，比如具有类液态Cu子晶格的Cu2Se化合物，以及具有金属-绝缘体转变的VO2化合物等。热电（温差电）性能由电、热输运性能共同决定，因此是研究“动态原子”作用的理想体系。并且在理解“动态原子”作用机理的前提下，有望利用其对热电性能进行宽温域优化。
最近上海大学骆军教授课题小组利用“动态原子”对热电化合物的电热输运性能进行了调控。他们首先设计并构建一个包含基体（PbSe）和第二相的相分离体系，并利用温度升高过程中第二相的逐渐溶解在基体中引入了间隙原子，从而实现了在全温区范围内对载流子浓度的优化（见上图）。在该材料体系中，间隙Cu离子表现出“动态”特征，并且可以提供1个电子，实现对基体的n型掺杂。首先，在低温下，富Cu第二相可视作原位掺杂源，随着温度升高，Cu在PbSe中的固溶度逐渐增大，Cu离子不断从富Cu第二相动态进入到PbSe的晶格间隙，从而载流子浓度随温度升高而渐进式增加，实现了宽温区的载流子浓度优化，因此功率因子显著增大。其次，Cu的添加在材料中引入晶格缺陷，同时位于晶格间隙的Cu在高温下剧烈振动导致低频光学支声子的出现，从而实现了多尺度声子散射，因此晶格热导率显著降低。间隙Cu原子的动态掺杂效应和多尺度声子散射的协同效应，使得Cu掺杂n型PbSe的热电性能大幅度提高，最终得到了高达1.45的热电优值。
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