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来源：合肥物质科学研究院|
发表时间：2018-08-29
点击：12303
近期，中国科学院合肥物质科学研究院固体物理研究所副研究员尹利华及史同飞等与中国科学技术大学、韩国首尔国立大学科研人员合作，在钙钛矿结构 DyCrO 3 单晶的多铁性及磁电效应研究方面取得新进展。研究人员在 DyCrO 3 单晶中观测到了量子顺电效应，相关成果在《物理评论 B 》 ( Physical Review B 98, 054301 (2018)) 上 发表 。
多铁性磁电材料由于磁性与铁电性之间强的耦合作用，使其在信息存储、传感器等领域有着潜在的应用前景。然而，由于材料的铁电性与磁性之间的“互斥性”，因而在单相材料中同时实现强磁性、强铁电性及强磁电耦合效应仍然是一个挑战，这是因为在过渡金属氧化物中，铁电性要求过渡金属离子具有空的 d 轨道 ( 即，所谓的 d 0 规则 ) ，而磁性则要求其 d 轨道为未完全占满状态，所以磁性材料很难同时表现出铁电性。 最近有理论计算及实验结果表明，具有钙钛矿结构的 A MnO 3 (A=Ba 、 Sr 、 Ca) 材料能够实现磁性和铁电性共存，其磁性和铁电性均起源于其具有特殊的 d 3 电子构型的 Mn 4 离子。另一方面，理论计算亦表明具有相同 d 3 电子构型 (Cr 3 离子 ) 的 R CrO 3 (R=La 等 ) 也具有铁电性的倾向，但尚未有实验方面的报道。
为此，固体所科研人员制备了一系列具有简单钙钛矿结构的 R CrO 3 (R=La 、 Tb 、 Dy 、 Er 等 ) 单晶样品，系统研究了其铁电、磁性、磁电效应等物性。研究发现，与 R =La 、 Tb 、 Er 等单晶不同， DyCrO 3 单晶表现出量子顺电体所具有的两个典型特征。特征之一是其 c 轴方向的介电常数在其反铁磁有序温度 T N 以下随着温度的降低而逐渐变大，在 35 K 以下趋于饱和 ( 如图 1 所示 ) 。其 c 轴介电常数随温度的变化可以很好地用 Barrett 方程描述。特征之二是其软模频率在低温下趋于一个非零的常数。
在量子顺电体中，由于量子涨落 ( 来源于量子效应中的零点振动 ) 的影响，其电偶极子之间的长程相互作用被抑制，使其长程铁电有序直到绝对零度 ( 即， 0 K) 亦未能形成。 SrTiO 3 、 KTaO 3 以及 CaTiO 3 便是其中典型的量子顺电体。上述结果表明， DyCrO 3 在低温下存在电偶极矩，但由于量子涨落的影响，这些电偶极矩并未形成长程的铁电序。
与理论预测结果相一致，进一步的拉曼散射谱及 X 射线近边吸收结构谱 (XAENS) 等实验结果表明， DyCrO 3 中的电偶极子与 Cr 3 (d 3 ) 离子偏离中心对称位置的位移密切相关 ( 如图 2 所示 ) 。变温 X 射线衍射实验结果表明其晶胞体积的收缩速率在低温下有所减小；而该异常行为很可能是其异于其它 R CrO 3 体系而表现出量子顺电行为的重要原因。
钙钛矿结构 DyCrO 3 中量子顺电行为的发现，为进一步寻求突破铁电性中所谓的 d 0 规则，实现由于磁性过渡金属离子 ( 具有非 d 0 电子构型 ) 位移引起的电偶极矩，提供了重要的实验支持；该发现也将为在更广泛的材料，尤其是磁性钙钛矿材料中，探索强磁电效应及多铁性，提供了重要的参考。
该 工作 得到国家自然科学基金、中科院前沿科学重点研究项目的资助。
图 1. DyCrO 3 单晶 c 轴方向介电常数随温度的变化及其根据 Barrett 方程的拟合结果
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图 2. DyCrO 3 在不同温度下 X 射线近边吸收结构谱的 (a) 实验及 (b)(c) 相应理论计算结果
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