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哈尔滨工业大学将自愈合原理引入锂电池

来源:锂电大数据|

发表时间:2021-09-13

点击:1863

文章来源:有化有料


锂金属因其高理论容量和超低电位,是一种很有前途的高能量密度电池负极候选材料。然而,锂在电极/电解质界面的不均匀沉积严重阻碍了锂负极的商业应用。不均匀的沉积导致了锂枝晶的生长、副反应和较大的体积变化。上述问题不可避免地会导致显著的容量下降(主要是由于“死锂”的形成),以及严重的安全问题,如燃烧甚至爆 炸。因此,有效抑制锂金属负极不均匀的锂沉积具有重要意义。


为了解决锂的不均匀沉积问题,研究人员提出了各种策略,包括精心修饰锂负极的表面,在电解质中添加添加剂,构建三维结构的锂负极,以及引入功能涂层。其中,无机涂层因其机械强度和离子导电性而得到了广泛的应用。此外,引入柔性或弹性的聚合物组分将大大提高在锂负极上形成的固态电解质间相(SEI)层的韧性,从而提高其循环性能稳定性。这些策略在一定程度上抑制了锂在电极/电解质界面上的不均匀沉积。然而,这些策略很容易在长期周期中失去有效性。


人们认为锂沉积不均匀主要是由于锂离子在锂负极上的不均匀分布和还原。这说明锂离子在电极/电解质界面的有效调控在抑制不均匀沉积中起着重要作用。此外,锂负极的枝晶生长和体积变化也破坏了其表面形成的SEI层,导致断裂的SEI裂纹中的锂离子进一步还原。因此,抑制断裂的SEI层内锂枝晶的生长是很重要的。在这方面,自我修复破碎的SEI层可能是一个必要的和吸引人的特性。


哈尔滨工业大学Pan Qinmin课题组通过引入具有自修复和锂调节能力的聚(乙烯亚胺)(PEI)的中间层,可以实现均匀的锂沉积和自愈合的SEI层。中间通过亚胺键交联,包含三氟苯基部分。层间的三氟苯基部分可以与锂离子配位,使层间能够调节锂离子在电极/电解质界面上的分布。亚胺键赋予中间层自愈能力。形成的SEI层可以在初始充放电过程中原位嵌入PEI层上,并通过PEI-3F层的自愈合自主在被锂枝晶刺穿后恢复。


图一 中间层构成


由此得到的锂负极表现出良好的循环稳定性以及无枝晶的形态。利用具有高循环稳定性的锂硫电池证明了该策略的应用。在高硫负载下,锂硫电池循环100圈后依旧保持91%的容量保持率。本研究为解决锂负极的内在问题提供了一种新的策略,该锂负极有可能用于针对高密度电池的轻金属电极。


图二 中间层自愈合原理与效果


图三 锂硫电池性能测试


封面图源自于图虫创意

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