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南开大学刘双喜课题组:迁移诱导的Co纳米溶洞担载于N掺杂碳杂化物中用于高效氧电催化剂

来源:石墨烯联盟|

发表时间:2021-04-15

点击:3639

文章来源:NanoResearch


背景介绍


日益增长的能源需求和不可再生能源的消耗已成为当今社会的主要矛盾。析氧反应(OER)和氧还原反应(ORR)过程在开发各种可再生能源转换和储存技术(如锌空气电池和燃料电池)中发挥着重要作用。然而,多步质子耦合引起的本征动力学延迟需要催化剂克服能量势垒。尽管相关的催化剂种类不断增多,但贵金属催化剂(RuO2、IrO2、Pt等)在实际应用中仍被视为电催化剂的“圣杯”。然而,这些贵金属的稀缺性和高成本严重阻碍了其批发商业的发展。因此,开发稳定、高效的非贵金属双功能OER/ORR电催化剂是一个具有挑战性的课题。尽管多孔纳米结构作为氧电催化剂已有了广泛的应用, 但由于同种金属的均匀扩散, 使得制备多孔结构的单金属态材料, 尤其是具有高活性位点的超小单分散单金属孔结构仍然是一个挑战。


成果简介


南开大学刘双喜课题组首次发展了一种新的基于ZIF尺寸效应的可控合成策略, 用于单金属钴纳米溶洞基复合材料(CCHs)的合成。高温热解过程中钴原子在具高表面能的小尺寸ZIF表面的优先迁移是纳米溶洞结构形成的关键因素。此外, 石墨烯在合成过程中可以起到扩散屏障, 防止纳米颗粒的团聚的作用, 对多孔纳米结构的形成有着不可或缺的影响。在碱性介质中, CCHs 的析氧反应(OER)过电位为287 mV (@10 mA•cm−2), 氧还原反应(ORR)相对于标准电极电势的半波电位为0.86 V。此合成策略将为ZIF衍生的具有特殊结构和优异性能的双/多功能电催化剂的设计和制备,为清洁能源的实际应用开辟一个新的视角。


图文导读


刘双喜课题组利用小尺寸ZIF-67/GO前驱体中的自发迁移现象,首次成功地合成了具有Co-CN杂化物的均匀Co纳米溶洞。通过调节三乙胺(TEA)的用量,首先合成了不同尺寸的锚定在GO上的ZIFs。在N2中热解期间,大尺寸ZIF-67/GO中的Co原子向任何方向迁移,并被周围的石墨化碳分离成~ 30 nm钴纳米颗粒,且保持原始菱形十二面体结构(标记为CPHs,钴包裹在多孔碳中)。与之形成鲜明对比的是,S-ZIF/GO中丰富的钴元素由于其高表面能而能够自发迁移到表面,并变得异常活跃,导致其形貌发生剧烈变化形成多孔结构(标记为CCHs,含N掺杂碳的多孔钴)。所制备的CCHs由于具有快速的质子/电子转移能力和容易释放气泡的能力,表现出良好的双功能OER/ORR电催化活性。



作者简介


刘双喜,南开大学材料科学与工程学院教授。其主要从事课题组新型分子筛及多孔材料、有机-无机复合材料、多相手性催化、纳米材料及其催化、固体废物综合利用等方向研究。迄今为止,已在国际权威杂志上发表二区以上论文50多篇。

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