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《自然》《科学》一周(3.25-4.1)材料科学前沿要闻

来源:新材料在线|

发表时间:2018-04-01

点击:2218

1. 自加热诱导的锂枝晶修复

(Self-heating–induced healing of lithium dendrites)


材料名称:锂负极

研究团队:伦斯勒理工学院Koratkar研究组


锂(Li)金属电极无法配置在可充电电池中,因为电化学电镀和剥离总是会导致枝晶生长,从而降低库仑效率并最终导致电池短路。人们普遍认为在高电流密度下枝晶问题会更加严重。Li 等人报导了一种枝晶演化的机制,而且反过来也是可行的。在实验中,发现当电镀和剥离电流密度提高到每平方厘米约 9 毫安以上时,枝晶会有大量的自发热,从而引发 Li 广泛的表面迁移。这种表面扩散会修复枝晶并使锂金属表面更平滑。Li 等人研究表明,重复进行高电流密度修复处理能够使锂硫电池具有高库伦效率的安全循环。(Science  DOI: 10.1126/science.aap8787)   


2. 9 微米波长室温光探测器和 GHz 频率外差接收器

(Room-temperature nine-µm-wavelength photo-detectors and GHz-frequency heterodyne receivers)


材料名称:光探测器和接收器

研究团队:巴黎第七大学Sirtori研究组


任何旨在为广泛应用提供低成本、紧凑型系统的光电子技术都必须能够在室温下工作。最近在这方面实现技术进步是用于热成像的热辐射检测,已经实现了在室温下相对高的灵敏度和视频速率(约 60 赫兹)。但是,由于热会引起暗电流,这使得以 8 至 12 微米波段为目标的半导体光电探测器以及所有相关应用(如成像、环境遥感和基于激光的自由空间通信)虽然已经在低温下实现了,但想要工作在室温下仍然是一个巨大的挑战。对于这些设备而言,高灵敏度和高速度一直未能与高温工作相兼容。Palaferri 等人表明了,由亚波长金属谐振器构成的超材料制造而成的长波长(9 微米)红外量子阱光探测器,表现出了大幅超过现有技术所能达到的室温性能。产生这种情况是因为每个谐振器的光子收集区域比其电子区域大得多,从而大大降低了器件的暗电流。此外,还表明了这种光子体系结构克服了材料的固有局限性,例如电子漂移速度随温度的下降(这限制了低温工作下的常规几何形状)。最后,器件物理面积的减小及其响应度的提高,使得对量子探测器在室温下的固有高频响应的利用成为了可能。通过在作为外差接收机的探测器上混合了两个量子级联激光器的频率,Palaferri 等人测得了超过 4 吉赫兹(GHz)的高频信号。因此,这些宽带非冷却探测器可以使诸如高速(千兆比特每秒)多通道相干数据传输和高精度分子光谱学等技术受益。(Nature  DOI: 10.1038/nature25790) 



3.碳热冲击法合成高熵合金纳米颗粒

(Continuous-wave room-temperature diamond maser)


材料名称:高熵合金

研究团队:马里兰大学胡良兵、麻省理工学院李巨等研究团队


将多种不可混溶的元素可控地结合到单个纳米颗粒中是值得称道的科学和技术潜力,但想要使用常规合成技术仍然是个挑战。Yao 等人提出了一种通过对附着在碳载体上的金属前体盐混合物进行热冲击[温度约 2000 开尔文(K),55 毫秒的持续时间,速率约 105K 每秒],从而热将多达八种不同元素合金化成单相固溶纳米颗粒(通常称为高熵合金纳米颗粒(HEA-NP))的通用方法。并通过控制碳热冲击(CTS)参数(底物、温度、冲击持续时间和加热/冷却速率)合成了具有预期化学(组成)、尺寸和相(固溶体,相分离)的多种多组分纳米颗粒。为了证明该方法的实用性,Yao 等人还合成了作为氨氧化催化剂的五元 HEA-NP,其具有约 100% 的转化率和在长期运作下超过 99% 的氮氧化物选择性。(Science  DOI: 10.1126/science.aan5412)


4. 通过一种结合反应中间体揭示了固氮酶的机理

(A bound reaction intermediate sheds light on the mechanism of nitrogenase)


材料名称:固氮酶

研究团队:德国弗莱堡大学Einsle研究组


在通常含有钼或钒的有机金属铁辅因子处会由固氮酶的原因出现 N2 减少的情况。由于充分表征为静息状态的辅因子不会与底物结合,因此其产生作用的方式仍然很神秘不为人知。最近发现了一氧化碳可以替代桥接硫化物,只是其机械相关性尚不清楚。Sippel 等人报导了对钒固氮酶和结合中间体的结构分析,将其解释为了μ2-桥连,质子化氮则暗示了底物与辅因子结合的位点和模式。结合导致了氨基酸谷氨酰胺 176 的翻转,其使配体通过氢键结合并且为替代的硫化物创造了一个保有位点。该中间体可能代表 Thorneley-Lowe 模型的 E6 或 E7 状态,并为催化循环的剩余物提供了线索。(Science DOI: 10.1126/science.aar2765)


5. 具有机械化学稳定性和抗液体穿刺性的全有机超疏水涂层 

(All-organic superhydrophobic coatings with mechanochemical robustness and liquid impalement resistance)


材料名称:超疏水涂层

研究团队:英国伦敦大学学院Tiwari研究组


超疏水性是多种天然表面表现出的显着的进化适应性。单独分别具有良好机械坚固性、基材附着力和化学稳健性的人造超疏水涂料已经能够实现了。但是,想要同时表现出这些特征并抵抗通过高速坠落或喷射撞击的液体穿刺仍是具有挑战性的。Peng 等人描述了一种全有机、柔性超疏水纳米复合涂料,这些涂料在循环胶带剥离和 Taber 磨损下表现出了强大的机械稳定性,可持续暴露于高腐蚀性介质,即王水和氢氧化钠溶液中,并可通过可扩展技术作为喷涂和刷涂应用于表面。此外,这种涂层的机械灵活性使得对高速液滴和湍流喷嘴的抗穿刺性至少达到约 35 m•s-1,韦伯数达到约 43000。这些涂料具有多方面的坚固性和可扩展性,应该能够在苛刻的化学工程以及基础设施、运输车辆和通信设备中发现其潜在的用途。(Nature Materials DOI: 10.1038/s41563-018-0044-2)



6. 单层 WSe2 中的双极性朗道能级和强能带选择性载流子相互作用

(Ambipolar Landau levels and strong band-selective carrier interactions in monolayer WSe2)


材料名称:单层 WSe2

研究团队:美国哥伦比亚大学Dean研究组


过渡金属硫化合物(TMD)的单分子层(ML)由于其固有的自旋轨道耦合和缺乏反转对称性而会在磁场下表现出独特的电特性。尽管最近的实验也已经确定了这些材料中载流子相互作用的关键作用,但是仍然难以实现对双极性朗道能级(LL)序列的完整制图。Gustafsson 等人利用单电子晶体管(SET)测试了 ML WSe2 中的 LL 谱,并提供了 ML TMD 同时包括电子和空穴在内的电子结构的全面图片。而且发现 LL 在两个能带之间存在显著的差异,并遵循由强塞曼效应支配的价带(VB)中的独特序列。VB 中的塞曼分裂比回旋加速器能量高出多倍,远远超出了对单粒子模型的预测,而且随掺杂有显著的改变。这意味着异常强烈的多体相互作用,并且表明 ML WSe2 可以作为新的相关电子现象的主体。(Nature Materials DOI: 10.1038/s41563-018-0036-2)


7. 电催化剂表面物质的原子尺度三维观测

(Atomic-scale insights into surface species of electrocatalysts in three dimensions)


材料名称:氧化铱

研究团队:德国马普所Gault 和Mayrhofer研究团队


电催化剂的最顶层原子层决定了许多重要工业生产过程(如水分解、氯电解或燃料电池)中反应的机理和动力学。优化电催化剂的性能需要详细了解催化过程中的表面状态变化,理想情况为原子尺度。Li 等人利用原子探针断层扫描揭示了电化学生长的氧化铱(是用于析氧反应的高效电催化剂)的前几个原子层的三维结构。揭示了在氧气释放过程中局限的、非化学计量的 Ir-O 物质的形成。这些物质逐渐转变为 IrO2,稳定性得以改善,但活性也降低了。此外氘化溶液中氧化物的电化学生长,使得得以追踪氧化层区域中存在的有利于析氧和铱溶解反应的羟基和水分子。总体而言,Li 等人演示了近原子分辨率的断层扫描是如何提高对电催化中表面结构、表面状态和功能之间复杂关系的理解的。(Nature Catalysis  DOI: 10.1038/s41929-018-0043-3)



8. 利用还原氧化石墨烯电催化剂高效生成过氧化氢

(Efficient hydrogen peroxide generation using reduced graphene oxide-based oxygen reduction electrocatalysts)


材料名称:还原氧化石墨烯rGO

研究团队:加州大学伯克利分校McCloskey研究组


电化学氧还原作为传统蒽醌氧化工艺的新兴替代品已经成为了人们关注的问题,目的是用以实现过氧化氢的分布式生产。Kim 等人展示了一种具有选择性且高效的非贵金属电催化剂,通过易扩展的氧化石墨烯轻度热还原法,用以从氧中形成过氧化氢。在氧还原过程中,轻度还原的氧化石墨烯电催化剂的特定变体在碱性条件低过电位(<10mV)下表现出了高选择性和稳定的过氧化物形成活性,并超过了当前现有技术的碱性催化剂的性能。光谱结构表征和原位拉曼光谱电化学提供了强有力的证据,表明 sp2 杂化的沿缘碳近环醚缺陷是生成过氧化物最活跃的位点,为用于高效生成过氧化物的碳基材料的电催化设计提供了新的理解。(Nature Catalysis  DOI: 10.1038/s41929-018-0044-2)


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